003.低挥发份煤粉燃烧NOX 生成机理及其控制

低挥发份煤粉燃烧ＮＯＸ生成机理及其控制　

李金平１，　王启民１，李　　红２，吕俊复１　，张　　海１，　刘　　青１，　岳光溪１　

(1．清华大学热能工程系 北京 100084) （2．红光炉排厂 哈尔滨市 150050 )

摘　要：随着煤粉燃烧产物――氮氧化物ＮＯＸ环境污染危害性的被广泛认识，人们越来越关心其排放问题，特别是火电厂煤粉炉的ＮＯＸ排放问题，本文以ＮＯ为例，分析了不同煤种煤粉燃烧时ＮＯＸ的主要生成途径。根据低挥发份煤粉的结构特性，作者认为低挥发份煤粉燃烧过程中，ＮＯ主要集中在焦炭燃烧过程中形成。利用快速热解挥发份产量较高、改善了热解之后焦炭的物理结构的特点，充分利用瞬时释放的挥发份较多及其对焦炭燃烧产生ＮＯ的还原作用，是减小低挥发份煤粉燃烧ＮＯ排放高的有效措施。为此作者提出用‘煤粉偏富燃料预热燃烧、空气分级长宽火焰’的燃烧方法来实现低挥发份煤粉快速热解，使一次风煤粉气流在着火点之前利用炉膛高温烟气气流快速预热达到较高的温度，使较多的挥发份瞬时释放并在着火点后焦炭的燃烧中还原其燃烧生成的ＮＯ，实现低ＮＯ排放的高效燃烧。实践表明，在一次风温为１３０ｏＣ燃用干燥无灰基为５．４％、Ｎ含量大于２％的无烟煤时，其低负荷稳燃能力为４７％以下，而ＮＯ排放可以控制在２６０ｍｇ／Ｎｍ３（６％Ｏ２）以下，完全满足严格的ＮＯＸ环保排放要求。　

关键词：低挥发份煤，　煤粉燃烧，　高温空气，　偏富燃料燃烧、ＮＯ　

Ｔｈｅ　Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ　Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ　ａｎｄ　Ｃｏｎｔｒｏｌ　ｏｆ　ＮＯＸ　ｉｎ　Ｌｏｗ　Ｖｏｌａｔｉｌｅ　Ｍａｔｔｅｒ　

Ｐｕｌｖｅｒｉｚｅｄ　Ｃｏａｌ　Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ　

Li Jinping1,Wang Qimin1, Li Hong2, Lu Junfu1, Zhang Hai1, Liu Qing1, Yue Guangxi1 (1.Department of Thermal Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084)

（2. Hongguang Grate Plant, Harbin City, 150050)

Ａｂｓｔｒａｃｔ：People have paid more attention on NOx discharge, especially on the power plant’s pulverized coal combustion when they have fully realized the atmosphere pollution of NOx. Taking example of NO in this paper, the formation path of NOX is discussed for different kinds of coal. Based on the structure characteristics, the authors believe that NO are mainly formatted during the char combustion in low volatile matter content pulverized coal (LMC), which is quit different from the traditional opinion that it is mainly during volatile matter combustion. And rapid pyrolysis of LMC could increase the volatile matter yield and enlarge the hole structure of char, which will reduce the NO formed during char combustion. This is the effective way for low NO combustion of LMC. Thus a pulverized coal particles slanting richened and pre-heat combustion manner is suggested for LMC combustion, where the coal particle is rapidly heating and the primary air reaches the high temperature before entering the furnace, which decreases the NO emission as well as the flame stability load rate. Now this has been confirmed by

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practices. Burning anthracite coal with 5.4% volatile matter as dry and ash free base, N bigger than 2% and the primary air temperature of 130oC, the load reaches 45% with stable flame and the NOX emission is less than 260mg/Nm3(6%O2).

Ｋｅｙ　ｗｏｒｄｓ： low volatile matter content coal， pulverized coal combustion, high temperature air, slanting richened combustion, NO

１　前言　

全世界范围内对能源需求的快速增长，使古老

燃煤的高效燃烧和低NOX排放问题具有重要的意义。

的能源－煤炭在能源消耗结构中仍占很大的应用份额，而且在未来相当长的时期内这种趋势不会有大的变化。伴随优质煤储量的相对减少，火电机组燃用的煤种也从以前的以烟煤、褐煤为主，到现在的很多锅炉燃料为贫煤、无烟煤等低挥发份煤[1]，我国现在运行的应用低挥发份煤粉的大型电站锅炉已经接近200台。由于低挥发份煤粉的着火温度较高，燃烧区域的温度都要适应高着火温度的需要，且要保证煤粉颗粒燃尽的温度条件，NOX排放量较高，高者可达到1300mg/Nm3之多。

煤粉燃烧产物对环境的污染越来越受到广泛的关注，伴随世界范围内对能源可持续发展战略认识的不断提高，环境保护已引起世界性的广泛关注，而作为大气污染主要来源之一的煤粉燃烧产物NOX的控制就变得更加严格了。我国2003年颁布2004年1月1日实行的《火电厂大气污染物排放标准》中规定，挥发份大于20%的固态排渣煤粉炉的NOX控制值为450mg/m3(新建)、650mg/m3(已运行)，挥发份小于10%已运行的固态排渣煤粉炉的NOX控制最大值为750mg/m3，而对于2004年1月1日后新建煤粉炉最大控制值是550mg/m3。而美国的NOX控制标准对于大于73MW的锅炉均为184.5mg/m3。我国现在运行的煤粉炉即使依据远高于美国NOX控制标准的2003年颁布的NOX排放标准来监控，也大部分远远超过这个控制指标，因而研究和开发低挥发份难

作者简介：李金平，女，１９７１年生，黑龙江人，博士研究生，从事煤清洁燃烧技术研究　　　　Ｅ－ｍａｉｌ：　ｌｉ－ｊｐ０３＠ｍａｉｌｓ．ｔｓｉｎｇｈｕａ．ｅｄｕ．ｃｎ　基金项目：国家重点基础研究发展规划项目（２０００２６３０９）　

２　煤粉燃烧时ＮＯＸ的生成机理　

煤粉喷入炉膛后，在水冷壁的辐射热和热烟气的对流加热下，以约104~105℃/s的高加热速率进行煤中挥发份的析出、燃烧和焦炭的燃烧等。煤粉燃烧产生的NOX中95%的部分是NO，因而本文的讨论主要以NO为主。

根据燃烧过程的特点和NO的生成途径的差异，将NO分为瞬时型、热力型、燃料型三种。瞬时型NO是空气中的N与燃烧产物中－CH基团在火焰锋面内的高温下反应产生CN、HCN等中间产物，这些中间产物再与O2反应生成NO。由于瞬时型的NO是在燃烧的火焰锋面的内部生成的，这个火焰锋面非常薄，则这种NO的生成时间极短，生成量也是非常少的，通常认为其约占总煤粉燃烧NO的生成量的5%以下，同时由于低挥发份的煤粉中元素H的含量随碳化程度的加深是越来越少的，因而对于燃用低挥发份煤粉的情况更可以忽略这部分的瞬时NO的生成份额。

热力型NO是由于高温下，空气中的N2与O2、氧原子、OH基团[2]等反应生成的：

N2+O-=NO+N- N+O2=NO+O- N+OH-=NO+H-

(1)

(2) (3)

热力型NO的反应生成速率由这三个反应的联合速率决定。Craig T. Bowman认为热力型NO的形成速率非常快，与燃烧反应的发生在一个时间尺度

[3]

。Wang 和Thomas提出在温度高于1273K时空气

中的氮气便开始与氧气反应[4]。传统的观点认为热力

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型NO的生成遵从Zeldovich理论，总生成速度与温度的关系是按照阿累尼乌斯定律进行的，在温度低于1500℃时，热力型NO的产生量很小，但在温度高于1500℃时，NO的生成率变得明显。而且由实验所验证，在温度大于1800K时热力型NO增长的非常快[6]。所以对于煤粉炉的局部高温区，热力型NO的生成量是很大的。虽然在一般情况下，煤粉炉的温度不会高于1500℃，然而由于火焰中湍流的波动会导致火焰区温度大幅度增高，因而使热力型NO占总的NO的含量增高[7]，但热力型NO具体占总排放的NO的份额对于低挥发份煤粉燃烧来说还没有一个明确的说法，有待于实验的进一步研究。

燃料型NO主要由煤中的N元素在燃烧过程中的直接或间接(由HCN或NHi等)氧化形成。通常煤中N的含量在0.5~2.5%左右，煤中氮原子以N-H、N-C或C=N等键与各种碳氢化合物结合成N的各种不同的环状或链状化合物。煤中含氮有机化合物的C-N、H-N等结合键能比空气中氮分子N=N的键能小得多，氧原子很容易首先破坏这些C-N、H-N等键，并与其中的N原子反应，生成NO。

煤粉燃烧过程中，首先发生热解脱挥发份，煤中的N一部分随挥发份析出，一部分留在焦碳中。挥发份N随着其燃烧而形成中间产物(HCN、NH3)和焦油以及直接燃烧产物NO等，前者中间产物的量和比例随煤种的不同而有差异，这是因为对于不同的煤种其中的N与碳氢化合物的结合状态和挥发份含量是不同的，这些中间产物的燃烧产物是NO或N2；而且焦油中N含量几乎与原煤粉的含量相同，这些焦油会在燃烧后期发生再燃烧，它的燃烧产物与煤粉的燃烧产物基本相同；焦炭中的N元素在燃烧过程中以-CN的基团形式与O、NO等反应，同时在焦炭的催化作用下形成NO、N2等，燃料型NO的生成机理见图1。

因此，对于高挥发份烟煤在挥发份燃烧阶段生成的NO可以在后一阶段部分得到还原。挥发份燃烧与焦碳燃烧这两个阶段的NO的转换率受许多条件的控制，如煤种、氧气浓度、煤粉燃烧过程中的焦炭的粒度、焦炭颗粒对NO的催化作用、焦碳周围的

[6]

煤N [5]

挥发份N 煤热解脱挥发份 焦炭N HCN N2 NH2 NO 燃烧过程 HO +O2 NH3 N2 NO HCN +O2 Tar N2 NO 图１　常规煤粉燃烧ＮＯ生成机理　气体环境等，但对于烟煤来说总的NO的转换率是由挥发份、焦炭两个阶段的NO生成量和焦炭表面上NO的还原量决定的[8]。目前煤粉锅炉的一种低NO排放的燃烧方法是煤粉气流的浓淡分级燃烧，利用一定的装置将煤粉分成浓、淡两股，然后是浓煤粉在贫氧的条件下进行贫氧燃烧，在这一区域产生大量的未燃的挥发份气体，而且由于缺氧使这一区域的温度总体水平较低，使热力型NO的产生量较少；另一股过量空气系数非常大的淡煤粉推迟补入已经燃烧了的浓煤粉气流中，使浓煤粉气流中的大量的挥发份气体利用淡煤粉气流中过量的氧气进行充分燃烧，同时其燃烧产生的NO在焦炭燃烧过程中部分会被还原，从而形成在总体供氧水平极低、温度水平相对低的炉内气氛前提下，保证煤粉顺利着火和稳定燃烧，还可以大大地抑制NOX生成。

３　低挥发份煤粉燃烧的ＮＯＸ主要来源　

在沉降炉上对郑州贫煤N=1.30%、义马贫煤

图２　不同煤种的影响　

［９］

淮南烟煤N=1.13%

晋城无烟煤N=1.09%

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N=1.24%、淮南烟煤N=1.13%、晋城无烟煤N=1.09%四种煤进行的燃烧NOX排放特性研究发现[9]（见图2），NOX排放受很多因素影响，如炉内温度、过量空气系数、二次风温、一二次风速、给粉量、煤粉细度和煤种等，而煤种对NOX排放的影响是贫煤>烟煤>无烟煤。

Thomas等人用包括一种无烟煤一种贫煤的21种煤来研究煤的级别对N释放的影响[10]，发现煤中N转化NO是依靠煤的级别的，特别是对于烟煤中的低级到中级，这个NO转化率是增高的，NO/燃料N的比值在他们所研究的所有煤中的变化范围是11~42%，而燃料N向氮气的转化是与煤种无关的。发现煤的挥发份析出阶段有10~15%的HCN出现，随煤级别的增长，HCN的量是减少的。Thomas等人认为燃料N转化NO强烈地受煤的反应性的影响，这个影响远远大于原煤中N的含量的影响。

从这些研究可以看出，由于挥发份含量和性质的不同，低挥发份煤粉与高挥发份煤粉的NOX的排放量是不同的，同是低挥发份煤粉的贫煤和无烟煤的NOX的排放差别也特别大，这可能是不同煤种中N的存在形态存在差异。

煤中N实际上均为有机氮，它们的性质很稳定，主要以吡啶、吡咯和季氮官能团的形式存在于多环芳香化合物如喹啉、咔唑、吡啶和吖啶之中，这些N的杂环化合物被键合在交联的大分子结构中，其交联程度随煤级别的升高而增强。一般来说，在含碳65~95%(干燥无灰基)较大的范围之内，煤中氮50~80%以吡咯形式存在，吡啶为20~40%，季氮官能团为0~20%。级别较低的煤中含有不到10%的氨基，煤的含氮量与煤级别有一定的关系，一般情况下，煤中氮含量为1~2.5%(干燥无灰基)，有随煤级别升高而增加的趋势，在大约含碳80%(干燥无灰基)时达到最大值[11]，然后随煤中碳含量的增加趋于下降，但这种变化趋势与氧和氢相比很弱。尽管氮含量与煤级别之间的关联不明显，但不同煤的显微组分之间氮的存在形式是有差别的，比如在高挥发份的烟煤中吡咯的含量较高，而随着煤级别的升高，无烟煤中的吡啶的含量增高[12]；使用X射线光电子

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(a) (b) (c)

能谱研究英国多种煤的N含量及其功能团随煤级别的变化时发现，吡啶这种异环N结构是比较稳定的，而且煤的级别越高，如无烟煤中吡啶的含量增加，在干燥无灰基C的含量趋近85%时有一最大值[13]。另外，煤中不同的含N的功能团的性质是不同的，用傅立叶红外光谱法对煤中吡咯型N的分解规律研究发现，在温度低于650℃时热解，吡咯几乎没有减少，这说明此时的吡咯没有发生开环反应；当温度升高到740℃，有10%的吡咯发生分解；而当当温度升高到830℃时，80%的吡咯发生分解，当温度高于920℃时全部分解，且分解产物主要是HCN，没有NH3生成[14]。由此可以推测烟煤与无烟煤的热解产物可能会有明显的不同。Smith 和Smoot[15]指出，无烟煤是所有煤中最硬的，密度最大，结构见图3。当加热时，不形成煤焦；无烟煤燃烧形成温度高、清晰、无烟灰的一致火焰，同时指出随煤级别的升高，煤结构中的芳香簇和分子簇的尺寸都增大，O和H的含量急剧减少，孔隙率减少。关于孔的结构对NO生成与还原的影响，Vladimir Balek等认为煤焦炭的反应活性主要依靠焦炭孔结构中活性点与反应气的接触机会[16]。

图３　各级别煤的分子的空间结构　

(a)高挥发份烟煤 (b)中挥发份烟煤 (c)无烟煤

可见低挥发份煤粉的燃烧与高挥发份煤的燃烧行为存在差异，低挥发份煤粉在热解时析出的挥发份的量非常少，其中含N的气体量更少，而且热解产生的焦炭的膨胀性很小，这可能源于低挥发份煤粉热解产生的气体量较小而内压较低、孔隙非常小，这样焦炭的反应活性点也非常低，那么可以利用的焦炭对NO等的还原性也非常小；利用‘低挥发份煤粉热解产生的热解产物非常少’这一点可以推出，其NO的产生应主要集中在焦炭的燃烧区，而这与目前普遍接受的‘挥发份产生的NO占总的燃料NO的60~70%等’观点不完全一致。低挥发份煤粉的着火

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温度较高，而且完全燃烧所需的时间较长，如果为了降低NO的排放量，而采用燃料浓淡分离燃烧的方法，则由于前期浓煤粉的氧浓度较低而延长了燃烧时间，后期淡煤粉气流的补入，使气流的温度有所降低，不利于部分未燃颗粒的着火、燃尽，同时由于炉膛高度的，使最后的飞灰含碳量增加[17]，致使能源的极大浪费，这是目前低NO燃烧器应用后普遍存在的问题。

因此，利用快速热解挥发份产量较高的特点，减小燃料N向焦炭N的富集，改善热解之后焦炭的物理结构，充分利用热解产生的挥发份和产生的焦炭对NO的还原，是减小低挥发份煤粉燃烧NO排放高的有效措施。实验已经表明，利用高温空气可以有效实现挥发份的快速释放，以降低焦炭N含量[18]，见图4。当然，高温空气在煤粉炉中的产生是比较困难的，而且需要一定的投资，为此作者提出煤粉偏富燃料燃烧、空气分级的长宽火焰的燃烧方法，使一次风煤粉在着火前得到快速预热，在炉膛水冷壁处的燃烧器喷口出口前利用炉膛高温烟气气流快速加热，使一次风煤粉气流达到高温，而对原始的一次风温度要求不高。

煤粉偏富燃料燃烧、空气分级的长宽火焰的燃烧方法使煤粉颗粒以相同的偏富煤粉浓度方式喷入炉内，由于低挥发份煤粉的挥发份较少，所以采用保证一次风管道中的煤粉输送的最低空气量，可达到用较低的着火热使煤粉气流达到着火温度，同时借助于特有的设计使煤粉颗粒在燃烧器的出口之前的一定距离能得到快速升温，使煤粉颗粒在炉膛水冷壁附近即可达到着火点，使煤粉颗粒迅速着火，快速燃烧，达到低挥发份煤粉挥发份的骤然的、大量的释放，而且所有的煤粉颗粒在水冷壁附近的同时着火，可以尽量利用瞬时释放的挥发份对接下来焦炭燃烧产生的NO进行还原，而且这样的燃烧方式达到了煤粉颗粒在炉膛内最大的停留时间，有利于颗粒的燃尽。在这种燃烧方式中，偏浓煤粉气流的预热是在煤粉离开燃烧器喷口之前完成，在水冷壁附近的燃烧还是偏富的燃料燃烧，这时产生的气流温度相对高挥发份煤种来说还不是很高，等到大部分的焦炭燃烧时二次风及时混入，可以保证焦炭颗粒及时有效的燃烧。由于低挥发份煤粉燃烧时一次风份额非常小，燃烧所用的二次风的份额较大，使焦炭燃烧时的集中区域温度也不是很高，热力型NO的产生也不多，加上燃料型NO被快速释放的挥发份中氮氧化物的部分还原，使这种燃烧方式产生的NO的排放很低。同时设置自动调节装置，以满足对燃料变化和负荷变化的适应性。

该方法不用增加额外的设备投资和运行成本；即使锅炉运行出现波动，也不会出现大量的NO的产生；燃烧调整是可以通过自动控制系统实现的。采

用这一措施，不仅使燃烧生成的NO量较低，而且具有相当的低负荷能力。实践表明，在一次风温为130oC燃用干燥无灰基为5.4%、　N含量大于2％的无烟煤时，其低负荷稳燃能力为47%以下，而NO排放可以控制在260mg/Nm3(6%O2)以下，即在不用烟气净化装置SCR，也可以满足严格的环保排放要求。

图４　空气温度对煤粉燃烧中ＮＯ生成的影响

二次风温350oC

［１７］　

4 结束语

低挥发份煤在煤粉炉上广泛应用，其NO排放较

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高引起关注。其结构特性与挥发份较高的烟煤、褐煤存在较大的差异，导致其NO的生成与还原的特点不同。由于低挥发份煤粉在热解时析出的挥发份的量非常少，热解产生的气体量较小而内压较低，焦炭的孔隙非常细，反应活性点也非常低，对NO等的还原作用较小，作者认为其NO主要集中在焦炭燃烧过程中形成。因此，利用快速热解挥发份产量较高的特点，改善热解之后焦炭的物理结构，充分利用瞬时释放的挥发份对焦炭燃烧产生NO的还原，是减小低挥发份煤粉燃烧NO排放高的有效措施。为此作者提出煤粉偏富燃料燃烧、空气分级长宽火焰的燃烧方法，使一次风煤粉在着火前利用炉膛高温烟气气流快速加热达到高温，实现高效、低NO排放的燃烧。该方法对原始的一次风温度要求不高，不用增加额外的设备投资和运行成本，NO的产生不受锅炉负荷的影响，可以通过自动控制系统实现的。采用这一措施，不仅使燃烧生成的NO量较低，而且具有相当的低负荷能力。实践表明，在一次风温为130oC燃用干燥无灰基为5.4%　、N含量大于2％的无烟煤时，其低负荷稳燃能力为47%以下，而NO排放可以控制在260mg/Nm3(6%O2)以下，可以满足严格的环保排放要求。 参考文献

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