第３５卷第１期 ．３５ Ｎｏ．１ ２０１４年２月 陶鹭看旅 Ｖｏ１Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆＣｅｒａｍｉｃｓ Ｆｅｂ．２０１４ ＴｂＦ３掺杂ＳｒＯ—ＭｇＯ—ＳｉＯ２微晶玻璃结构与发光性能研究 何 峰，张文涛，吴成龙，刘庭伟，谢峻林，刘佳 （武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室，湖北武汉４３００７０） 摘要：制备了一种新型的以透辉石为主晶相的Ｔｂ离子激活发光微晶玻璃，采用ｘ射线衍射仪和荧光光谱仪研究了热处 理温度对微晶玻璃的结构及发光性能的影响。结果表明：Ｔｂ 掺杂ＳｒＯ—ＭｇＯ－ＳｉＯ 微晶玻璃，其激发光谱分布在３５０￣５００ ｎｍ之间，激发峰位于３５０ ｎｍ、３７５ ｎｍ、４８５ ｈｉｌｌ，主激发峰位于４８５ ｒｉｍ处。在４８５ ｎｍ波长激发下，发光颜色为绿色，发射 峰位于５４１ ｎｍ、５８４ ｎｍ，主发射峰位于５４１ ｎｍ处。热处理温度的升高不会改变Ｔｂ 掺杂ＳｒＯ—ＭｇＯ－ＳｉＯ，微晶玻璃荧光光谱 的峰位，随着热处理温度的升高，荧光光谱强度呈现增强的趋势。 关键词：微晶玻璃；稀土；发光 中图分类号：ＴＱ１７４．７５ 文献标志码：Ａ 文章编号：１０００—２２７８（２０１４）０１—００２６—０６ Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｔｂ Ｄｏｐｅｄ ＳｒＯ—ＭｇＯ—ＳｉＯ２ Ｇｌａｓｓ Ｃｅｒａｍｉｃｓ ＨＥＦｅｎｇ，ＺＨＡＮＧ ＷｅＩ１ｔａＯ，ＷＵＣｈｅｎｇｌｏｎｇ，Ｌｆ【，Ｔｉｎｇｗｅｉ，ＸＩＥＪｕｎｌｉｌ１．ＬＩＵＪｉａ （Ｓｔａｔｅ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｓｉｌｉｃａｔｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ｆｏｒ Ａｒｃｈｉｔｅｃｔｕｒｅｓ，Ｗｕｈａｎ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｗｕｈａｎ ４３００７０，Ｈｕｂｅｉ，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｂ ｄｏｐｅｄ ＳｒＯ—ＭｇＯ－ＳｉＯ２ ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ ｇｌａｓｓ－ｃｅｒａｍｉｃｓ ｗｅｒｅ ｐｒｅｐａｒｅｄ ｂｙ ｔｈｅ ｍｅｌｔｉｎｇ ｍｅｔｈｏｄ．Ｔｈｅ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ａｎｄ ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｔｈｅ ｇｌａｓｓ—ｃｅｒａｍｉｃｓ ｐｒｅｐａｒｅｄ ａｔ ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ ｗｅｒｅ ｓｔｕｄｉｅｄ ｂｙ Ｘ—ｒａｙ ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ．Ｔｈｅ ｒｅｓｕｌｔｓ ｉｎｄｉｃａｔｅｄ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈｓ ｏｆ Ｔｂ ｄｏｐｅｄ ＳｒＯ－ＭｇＯ—ＳｉＯ２ ｇｌａｓｓ－ｃｅｒａｍｉｃｓ ｒａｎｇｅｄ ｆｒｏｍ ３５０ ｍｎ ｔｏ ５００ ｎｍ，ｔｈｅ ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ ｐｅａｋｓ ｗｅｒｅ ｌｏｃａｔｅｄ ａｔ ３５０ ｎｔｎ， ３７５ ｍｎ ａｎｄ ４８５ ｎｍ ｗｈｉｌｅ ｔｈｅ ｍａｊｏｒ ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ ｐｅａｋ ｗａｓ ｌｏｃａｔｅｄ ａｔ ４８５ ｎｌｎ．Ｔｂ”ｄｏｐｅｄ ＳｒＯ－ＭｇＯ—ＳｉＯ２ ｇｌａｓｓ—ｃｅｒａｍｉｃｓ ｕｎｄｅｒ ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ ｏｆ ４８５ｎｍ ｃｏｕｌｄ ｅｍｉｔ ｇｒｅｅｎ ｌｉｇｈｔ，ｓｈｏｗｉｎｇ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｐｅａｋｓ ａｔ ５８４ ｎｌｎ ａｎｄ ｈｔｅ ｍａｊｏｒ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｐｅａｋ ａｔ ５４１ ｎｍ．Ｗｉｔｈ ｔｈｅ ａｎｎｅａｌｉｎｇ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｉｎｃｒｅａｓｉｎｇ，ｔｈｅ ｐｏｓｉｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ ｓｐｅｃｔｒｕｍ ｐｅａｋ ｄｉｄ ｎｏｔ ｃｈａｎｇｅ，ｂｕｔ ｔｈｅ ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ ｓｐｅｃｔｒｕｍ ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ ｄｉｄ ｐｒｅｓｅｎｔ ａｎ ｉｎｃｒｅａｓｉｎｇ 订ｅｎｄ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ：ｇｌａｓｓ ｃｅｒａｍｉｃｓ；ｒａｒｅ ｅａｒｔｈ；ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ ０ 引言 稀土掺杂的基质材料一般为晶体，包括已经得到 相对荧光粉来说发光玻璃、微晶玻璃是一类 大量应用的钇铝榴石 和掺铒钒酸钇上转换材料 更重要的荧光材料，因为它们具有很多荧光粉无法 等。基质材料也可以是非晶态玻璃材料，如稀土掺 实现的优点…，比如易于形成各种形状价格低廉优 杂钙铝硅系玻璃，其在飞秒激光照射后具有长余 良的透明性等等 】。稀土离子掺杂的发光玻璃与 辉效果 Ｊ。硅酸盐玻璃材料具有良好的热稳定性和 微晶玻璃材料 物理化学性能，适合作为稀土离子掺杂的基质。 近年来受到广泛关注。由于稀土离子特殊的 例如：目前已发现ＣａＭｇＳｉ２０６：Ｅｕ ，ＤｙＨ Ｊ， ４ｆ电子结构，使得稀土离子掺杂的玻璃具有良好的 Ｃａ２ＭｇＳｉ２０７：Ｅｕ２十，Ｄｆ ｍ 的发光性能优异，并具有 荧光特性，并且发光色度纯，物理化学性质稳定， 良好的余辉效果。硅酸盐材料作为发光材料的基质 转换效率高。稀土离子掺杂发光玻璃被应用于荧光 具有很大的发展潜力。晶体和非晶体作为基质材料 设备、激光、波导激光、上转换材料等领域［４－５１。 各有优缺点，而微晶玻璃作为一种晶态和非晶态共 收稿日期：２０１ ３－０９－１ ８ 修订日期：２０１ ３－０９—２５。 Ｒｅｃｅｉｖｅｄ ｄａｔｅ：２０１３—０９—１８．Ｒｅｖｉｓｅｄ ｄａｔｅ：２０１３－０９－２５ 第一作者：何峰（１ ９６５一），男，博士，教授。 Ｆｉｒｓｔ ａｕｔｈｏｒ：ＨＥ Ｆｅｎｇ（１９６５－），ｍａｌｅ，Ｐｈ．Ｄ．，Ｐｒｏｆｅｓｓｏｒ． Ｅ—ｍａｒｌ：ｈｅ—ｆｅｎｇ２００２＠１ ６５．ＣＯｎｒ 第３５卷第１期 何峰等：ＴｂＦ３掺杂Ｓｒ０一Ｍｇ０一ＳｉＯ２微晶玻璃结构与发光性能研究 存的材料，兼具了该类材料的可加工性及物化性质 的稳定性，晶体发光材料优异的发光性能及玻璃材 用日本ＲＩＧＡＫＵ产的Ｘ射线衍射分析仪（Ｄ／ＭＡＸ— ＲＢ）对热处理后的微晶玻璃试样粉末进行分析，测 试条件为：Ｃｕ靶、Ｋａ线辐射、管电压４０ ＫＶ、电 流３０ ｍＡ、扫描速度ｌ０℃／ｍｉｎ、步长０．０２。、扫描 范围ｌ０。～７０。、测试温度为室温。用Ｊａｓｃｏ ＦＰ一 料优异的均匀性，具有重要的研究与实用价值 。 采用ＳｒＯ—ＭｇＯ—ＳｉＯ，系玻璃作为基质，以稀 土离子Ｔｂ抖为激活剂，通过适当的热处理，制备出 了以透辉石ＣａＭｇＳｉ ０ 为主晶相的新型发光微晶玻 璃，探讨了热处理制度对微晶玻璃结构及发光性能 的影响。同时研究了发光性能与稀土氧化物掺杂量 的关系。 ６５００型荧光光谱仪测试样品的发射光谱与激发光 谱。用１５０ Ｗ的氙灯作激发源，狭缝为１．５ ｎｍ，光 电倍增管电压为７００ Ｖ，扫描速度为１２００ ｎｍ／ｍｉｎ。 ２结果与讨论 ２．１热处理温度对微晶玻璃内部晶相的影响 图１是基质玻璃试样（ＦＧ）的ＤＳＣ曲线。由图可 知该玻璃的转变温度（Ｔ ）为７５８℃，在９０８ ｏＣ处有 一１ 实验 １．１玻璃的制备 ＳｒＯ—ＭｇＯ—ＳｉＯ，基础玻璃的组成见表ｌ。Ｔｂ抖 激活剂以纯度为９９．９９％的ＴｂＦ 掺入。ＴｂＦ 是在基 质玻璃组成的基础上外加一定量的，得到一系列的 ＦＧＴ微晶玻璃，在不同的热处理温度下进行热处 理工艺，探讨热处理温度对ＴｂＦ 掺杂微晶玻璃发 光性能的影响。 ＴｂＦ 掺入量见表２。将５０ ｇ混合均匀的配合料 非常强的吸热峰，对应的是玻璃软化时所产生的 强烈吸热（Ｔ ），析晶峰温度（Ｔ ）为９４８℃，峰形比 较尖锐，说明在该温度下热处理，玻璃将出现析 晶。通常用Ｔ 和Ｔ 的差值△Ｔ来衡量玻璃析晶的难 装入３０ ｍＬ的刚玉坩埚，在硅钼炉中进行熔制， １５００℃保温２ ｈ。样品浇铸成型为①３０ ｍｍ×８ ｍｍ 的圆片，然后在马弗炉中５５０℃退火２ ｈ，随炉自 然冷却至室温。得到的玻璃样品在不同的热处理温 度下保温３ ｈ。 重 ０ ｇ 星 ∞ 尽 兰 罟 １．２测试与分析 称取３０ ｍｇ玻璃粉末，以Ａｌ２Ｏ３为参比材料，利 用德国耐弛公司的差热分析仪（ＮＥＴｚＳＣＨ ＳＴＡ ４４９Ｃ）测得玻璃转变温度、析晶开始温度和析晶峰 Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ／（Ｘ２） 图１基础玻璃试样的ＤＴＡ曲线 Ｆｉｇ．１ ＤＴＡ ｒｅｓｕｌｔ ｏｆ ｔｈｅ ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄ ｇｌａｓｓ ｓａｍｐｌｅ 温度，升温速率为１０℃／ｍｉｎ， 保护气为Ａｒ气。利 表１玻璃陶瓷的组成（重量％） Ｔａｂ．１ Ｔｈｅ ｂａｓｉｃ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｏｆ ｇｌａｓｓ ｃｅｒａｍｉｃｓ ｆｗｔ．％） 表２不同热处理温度的ＦＧＴ试样的组成及热处理制度 Ｔａｂ．２ Ｔｈｅ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ａｎｄ ｈｅａｔ ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ｏｆ ＦＧＴ ｓａｍｐｌｅｓ 第３５卷第１期 何峰等：ＴｂＦ 掺杂Ｓｒ０一Ｍｇ０一Ｓｉ０ 微晶玻璃结构与发光性能研究 璃在４８５ Ｆｉｍ激发波长下的一系列发射光谱，发射 光谱的形状基本没有发生变化。当用４８５ ｒｉｍ蓝光 激发Ｔｂ计掺杂微晶玻璃样品时，发现样品的发光颜 色为绿色光，发射峰峰位为５４１ ｎｍ、５８４ ｎｍ，其 理后的ＦＧＴ一１样品的发射强度反而￣ＬＦＧＴ一０样品 的发射强度有所下降。这是因为在ＦＧＴ－１样品内 部出现的微小分散晶核尺寸与可见光波长（０．４０～ ０．７６ ｍ）大致接近，见图４。试样呈现半透明状， 导致玻璃内部Ｔｂ 作为发光中心发光穿过玻璃时出 现能量损失，从而发光强度有所降低。经１０００℃ 中最强发射峰在５４１ ｉｌｍ。其中５４１ Ｉｌｍ处峰位对应 于 Ｄ４一 Ｆ 跃迁，５８４ １ｑＩＩ１处峰位对应于 Ｄ４一 Ｆ４跃 迁。观察ＦＧＴ系列发射光谱图发现，在５４０ ｉｌｍ处 热处理后的ＦＧＴ一２样品内部开始出现Ｓｒ，ＭｇＳｉ，Ｏ 晶体，Ｔｂ 离子半径（０．１ １ ８ ｎｍ）与Ｓｒ２ＭｇＳｉ２Ｏ 晶 体阳离子Ｓｒ 的离子半径（０．１ １２ ｎｍ）￥Ｎ近，由于离 子的聚集效应，Ｔｂ抖取代部分Ｓｒ 进ＸＳｒ２ＭｇＳｉ２Ｏ７ 晶格，导致微晶玻璃中晶相的微观结构发生了变 化，可以认为微晶玻璃内部的Ｔｂ 取代部分Ｓｒ 的Ｓｒ２ＭｇＳｉ２Ｏ７晶相起到了类似荧光粉Ｓｒ２ＭｇＳｉ２Ｏ７： Ｔｂ抖的作用，由此产生发光现象。玻璃的声子能量 的发射峰产生峰的劈裂现象，这是由于配位场对 Ｔｂ 的微扰作用使其发射峰发生，Ｈ￣Ｓｔａｒｋｎｂ 级效应¨ 。随着热处理温度的升高，发射峰峰 位和峰强呈现出和激发光谱相同的变化趋势：峰位 不随热处理温度变化，但是峰强随着热处理温度的 升高先减小后增大。 热处理温度的变化对Ｔｂ¨掺杂微晶玻璃的激 发峰和发射峰的峰位没有影响，这是由于４ｆ电子轨 较Ｓｒ，ＭｇＳｉ Ｏ 晶格的声子能量大，发光中心Ｔｂ抖所 处晶体场环境由非晶态变为晶态，降低了多声子弛 豫现象和非辐射跃迁现象的发生几率，由此发光强 度明显提高。在热处理温度增加到１０５０℃和１１００ ℃制得的ＦＧＴ－３样品￣ＦＧＴ－４样品内析出晶体含 量增加，样品的发光强度进一步增加。 道处于内层，ｆ－ｆ组态之间的跃迁受外部场强的影 响非常微小。Ｔｂ 属于高场强、高电荷的离子， 半径大，配位数高，一般不会进入玻璃网络结构 中，只会处于网络空隙中，由此判断在未经热处 理的ＦＧＴ－０样品中，Ｔｂ抖只能作为网络外体存在 于玻璃中，玻璃体系的声子能量较大，非辐射弛 ２．２．２ Ｔｂ抖浓度对ＴｂＦ 掺杂微晶玻璃发光性能的 影响 为探讨Ｔｂ抖浓度对ＴｂＦ 掺杂微晶玻璃发光性 能的影响，制备一系列的ＦＧＴ微晶玻璃，配方如 表３，与相同热处理制备工艺下、Ｔｂ 掺杂量为 ０．１０的ＦＧＴ一３试样进行对比。 图５为相同热处理制度下不同ＴｂＦ 掺杂量的 豫速度大，导致其发光强度低于热处理后的微晶 玻璃样品的发光强度。相对而言，经９５０℃热处 ＳｒＯ－ＭｇＯ—ＳｉＯ，微晶玻璃的激发和发射光谱图。 图５（ａ）是不同掺杂量Ｔｂ 掺杂ＳｒＯ－ＭｇＯ－ＳｉＯ，微晶 玻璃在５４１ １２ｍ监控波长下的一系列激发光谱，激 发光谱的形状基本没有发生变化，发现其激发峰主 要集中于３５０～５００ ｎｍ之间，最强激发峰位于４８５ 图４经９５０℃热处理后的ＦＧＴ－１样品的ＳＥＭ照片 Ｆｉｇ．４ ＳＳＥＭ ｐｈｏｔｏ ｏｆ ｓａｍｐｌｅ ＦＧＴ一１ ａｆｔｅｒ ｈｅａｔ ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ａｔ ９５０℃ ｉｌｍ处，对应的是 Ｆ 一 Ｄ 的跃迁。除了最强激发峰 之外，还在３５０ ｌｑｍ、３７５ Ｉ３ＩＩ１处也出现激发峰，分 别对应的跃迁是 Ｆ 一 Ｄ，、 Ｆ 一 Ｄ 。观察ａ图中一 表３不同ＴｂＦ 掺杂量的ＦＧＴ试样的组成及热处理制度 Ｔａｂ．３ Ｔｈｅ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ａｎｄ ｈｅａｔ ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ｏｆ ＦＧＴ ｓａｍｐｌｅｓ 第３５卷第１期 何峰等：ＴｂＦ３掺杂ＳｒＯ～ＭｇＯ—ＳｉＯ 微晶玻璃结构与发光性能研究 【Ｊ】Ｃｈｅｍ．Ｍａｔｅｒ．，２００６，１８（１１）：２７２６－２７３２． 【８】ＱＩＵ Ｊｉａｎｒｏｎｇ，ＭＩＵＲＡ Ｋ，ＩＮＯＵＹＥ Ｈ．ｅｔ ａ１． Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ ｌａｓｅｒ－ｉｎｄｕｃｅｄ ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ ｂｒｉｇｈｔ ａｎｄ ｌｏｎｇ—ｌａ８ｔｉｎｇ ｐｈ０ｓｐｈＯｒｅｓｃｅｎｃｅ ｉｎｓｉｄｅ ｃａｌｃｉｕｍ ａｌｕｍｉｎｏｓｉｌｉｃａｔｅ ｇｌａｓｓｅｓ ｄｏｐｅｄ ｗｉｔｈ ｒａｒｅ ｅａｒｔｈ ｉｏｎｓ＿【Ｊ］ Ａｐｐ１．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，１９９８，７３（１３）：ｌ７６３－１７６５． ［９］ＦＥＩ Ｑｉｎ，ＣＨＡＮＧ Ｃｈｅｎｇｋａｎｇ，ＭＡＯ Ｄａｌｉ．Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｓｒ２ＭｇＳｉ２Ｏ７ ａｎｄ Ｃａ２ＭｇＳｉ２Ｏ７ ｌｏｎｇ ｌａｓｔｉｎｇ ｐｈｏｓｐｈｏｒｓ ａｃｔｉｖａｔｅｄ ｂｙ Ｅｕ ，Ｄｙ”．【Ｊ】Ｊ．Ａｌｌｏｙｓ Ｃｏｍｐｄ．，２００５，３９０：１３３－１３７． 【１０］ＱＩＵ Ｊｉａｎｒｏｎｇ，ＭＩＵＲＡ Ｋ，ＩＮＯＵＹＥ Ｈ．ｅｔ ａ１． Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ ｌａｓｅｒ－ｉｎｄｕｃｅｄ ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ ｂｒｉｇｈｔ ａｎｄ ｌｏｎｇ－ｌａｓｔｉｎｇ ｐｈＯｓｐｈＯｒｅｓｃｅｎｃｅ ｉｎｓｉｄｅ ｃａｌｃｉｕｍ ａｌｕｍｉｎｏｓｉｌｉｃａｔｅ ｇｌａｓｓｅｓ ｄｏｐｅｄ ｗｉｔｈ ｒａｒｅ ｅａｒｔｈ ｉｏｎｓ． Ａｐｐ１．［Ｊ］Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，１９９８，７３（１３）：ｌ７６３－１７６５． 【１１】ＹＵ Ｙｕｎｌｏｎｇ，ＣＨＥＮ Ｄａｑｉｎ，ＣＨＥＮＧ Ｙａｏ． Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ ０ｎ ｃｒｙｓｔａｌ】ｉｚａｔｉ０ｎ ａｎｄ ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ ｏｆ Ｎｄ ｄｏｐｉｎｇ ｏｆ ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ ｏｘｙｆｉｕｏｒｉｄｅ ｇｌａｓｓ－ｃｅｒａｍｉｃｓ＿【Ｊ］ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｔｈｅ Ｅｕｒｏｐｅａｎ Ｃｅｒａｍｉｃ Ｓｏｃｉｅｔｙ，２００６，２６： ２７６１－２７６７． ［１２】Ｌａｋｓｈｍｉｎａｒａｙａｎａ Ｇ，ｅｔ ａ１．Ｓｐｅｃｔｒａｌ ａｎａｌｙＮｓ ｏｆ Ｅｕ３＋ ａｎｄ Ｔｂ”：Ｂ２Ｏ３ ＺｎＯ ＰｂＯ ｇｌａｓｓｅｓ．【Ｊ】Ｍａｔｅｒ．Ｃｈｅｍ． ａｎｄ Ｐｈｙ．，２００７，１０２：ｌ８１一ｌ８６． ［１３］孙心瑗，黄世明，顾牡，等．Ｄｙ”和Ｔｂ”掺杂硅酸盐玻璃 的发光性能［Ｊ】．硅酸盐学报，２００８，４（３６）：５２６—５３０． ＳＵＮ Ｘｉｎｙｕａｎ，ＨＵＡＮＧ Ｓｈｉｍｉｎｇ，ＧＵ Ｍｕ ｅｔ ａ１．Ｔｈｅ Ｃｈｉｎｅｓｅ Ｃｅｒａｍｉｃ Ｓｏｃｉ￣ｙ，２００８，４（３６）：５２６—５３０．
