220Rn222Rn析出率同时测量方法研究

Rn Rn 222220

、 析出率同时测量⽅法研究Rn Rn 222220

、 析出率同时测量⽅法研究 (1)

第⼀章 引⾔ ..................................................................................................................................... 2 1.1 研究背景 (2)1.2Rn Rn 222220、的性质 (3)

1.2.1 氡的性质 ............................................................................................................... 3 1.2.2 氡的衰变............................................................................................................... 3 1.2.3环境中氡的来源 . (5)第⼆章 氡析出率的测量⽅法现状 (6)2.1 现存的氡浓度测量⽅法及原理 (6)

2.1.1 电离室法 ............................................................................................................... 6 2.1.2 活性炭浓缩法....................................................................................................... 7 2.1.3 闪烁室法............................................................................................................... 7 2.1.4 双滤膜法............................................................................................................... 7 2.1.5 径迹蚀刻法........................................................................................................... 7 2.1.6 其他⽅法

............................................................................................................... 8 2.2 国内外氡析出率测量仪器⽅法 (8)2.2.1 ATD 法测量氡析出率 ............................................................................................ 8 2.2.2 RAD7法测量氡析出率.......................................................................................... 9 第三章Rn Rn 222220、析出率测量⽅法 (10)3.1 Rn Rn 222

220、衰变及⼦体 ............................................................................................ 10 3.2 α能谱法和总α法 (11)3.2.1 α能谱法介绍 (11)3.2.2 α能谱法测量Rn Rn 222220

、⼦体⽔平 (12)

3.3 双室法测量氡析出率的可⾏性 ..................................................... 错误！未定义书签。第⼀章 引⾔1.1 研究背景

随着科学技术的发展，由电离辐射对⼈类⽣活健康的影响越来越引发⼈们的关注。⽽氡作为放射性元素，在⼈类⽣存环境中对⼈类有较⼤辐射影响，通过下表我们发现，氡产⽣的辐射剂量远⼤于其他因素所造成的影响。天然辐射源照射的世界平均值照射源

年有效剂量（mSv ）平均典型范围宇宙辐射

直接电离及光⼦成分 0。28 中⼦成分 0。10 宇⽣放射性核素0。01e宇宙与宇⽣总计0。39 0。3～1。0 a

陆地辐射外照 室外 0。07 室内0。41

陆地辐射外照总计0。48 0。3～0。6 b

吸⼊照射 铀、钍系 0。006 氡（222Rn ） 1。15 钍（220Rn ）0。10吸⼊照射总计1。26 0。2～10 c⾷⼊照射 40K0。17 铀、钍系0。12⾷⼊照射总计

0。29 0。2～0。8 d 总计2。41～10

由于氡Rn 222辐射剂量所占⽐例最⼤，所以过去⼈们主要研究氡Rn 222，⽽⼈们进来对钍Rn 220的关注多了起来， Rn 220的所致剂量约占氡的⼗分之⼀，部分地区甚⾄更⾼。

除去辐射危害不谈，氡的测量对⼈类也有意义的⽅⾯，如⽯油、天然⽓等资源的勘探、地下⽔量的测量、地质⽅⾯的研究等。研制快速、可靠的⼟壤氡测量装置，可以为执⾏国家建设部、国家质量监督

检验检疫总局关于室内氡污染强制性控制标准的可操作性、提⾼室内氡污染源项评价⽔平及效率提供技术⽀持，为改善⼈们的居室环境、保护⼈⾝健康起到积极作⽤，具有⼗分重要的现实意义和应⽤价值。1.2Rn Rn 222220、的性质1.2.1 氡的性质

氡是⽆⾊⽆味的惰性⽓体，以单原⼦的⽓体形式存在。在标准状态下,密度为9。963m k -?g ，是空⽓密度的7。7倍，是惰性⽓体中最重的元素，也是铀衰变系中常温下唯⼀的⽓态元素。地⾯⼤⽓中氡的质量百分⽐平均为%1053.617-?，相当于氡浓度为4。44 3m /-Bq 。⼤⽓中氡浓度随⾼度增加⽽迅速减少。

氡随着温度的改变有三态变化。常温下为⽓体，当温度下降到-61。8℃时变为液体，密度为331044.4--??m kg 。当温度降低到-71℃时变成闪闪发光的橙⾊固体。氡的这种变态特性，常为低本底实验室除氡时所利⽤。

氡具有较强的扩散能⼒，在空⽓中的扩散系数为s m /c 105.02，在⽔中扩散系数为s m /c 82.02。氡可溶于⽔等多种液体中，易溶于⾎液和脂肪等有机溶剂中，其溶解系数与温度、压⼒有密切关系。

氡容易被橡胶、粘⼟、活性炭等多孔材料所吸附。活性炭在常温下吸附氡和在⾼温下释放氡的这⼀特性被⽤于低浓度氡的测量。

1.2.2 氡的衰变

氡在⾃然界中的天然放射性同位素有三种，即Rn Rn Rn 219220222、、

。它们分别来源于三⼤天然放射系——铀系、钍系和锕系。图1。1是这三个放射系的简化衰变链。由于Rn 220来源于钍系，所以⼜叫做钍射⽓（Tn ）。Rn 219是锕系中的⼀个成员，故叫做锕射⽓（An ）。它们的母体都是镭的同位素（Rn R Rn 223

224226n 、、），⽽⼦体⼜都是钋、铅、铋等同位素，衰变⽅式相同。U 238

→Ra 226→Rn 222→o 218P →Pb 214→Pb Bi 210214→ Th 232→Ra 224→Rn 220→o 216P →Pb 212→Pb Bi 208212→U 235

→Ra 223→Rn 219→o 215P →Pb 211→Pb Bi 207211→图1.1 三⼤天然放射系简化衰变图

⾃然界中的钍的含量是铀的三倍，但半衰期也是铀的三倍。所以两者放射性活度差不多，单位时间内产⽣的Rn Rn 220222和的原⼦数基本相同。但由于Rn 220的半衰期（。5s ）短，地壳中产⽣的Rn 220只有很少⼀部分能够释放到⼤⽓中来，⽽且很快衰变掉，在⼤⽓中的含量不⾜Rn 222的10%。Rn 219的半衰期（3。9s ）更短，在产⽣的瞬间就衰变掉，⼤⽓中⼏乎不显⽰出它的存在。Rn 222的半衰期（3。83d ）长，地表⼟层中产⽣的Rn 222可以迁移、扩散到地⾯，释放到⼤⽓中，随着空⽓的流动⽽传播到很远的地⽅，是组成⼤⽓中天然放射性的主要成分。如果不加说明的话，所说的氡就是指Rn 222。下表为氡及其⼦体的辐射特性：

氡的衰变链可简化为下列形式：a P BiP PodRn21bmin7.19min8.26bmin05.383.321068.7,,214

,21400.6214.5,222→→→??→γβαγβαγα

Bi Pb 214214

,是氡的衰变⼦体。其半衰期T 都远⼩于氡的半衰期，由于的半衰

期短，所以⼜把它们称做氡的短寿命⼦体。在封闭的空间内放置3h 后氡与其⼦体达到放射性平衡。

与氡测量相关的α潜能，其定义为氡的所有最衰变到Pb 210时所发射的α粒⼦能量的总和。单位体积空⽓中氡⼦体α潜能叫做潜能浓度，简称为潜能值，单位3-?m J 。空⽓中实际存在的⼦体总α潜能和氡处于平衡态的⼦体总α潜能之⽐值，叫做平衡因⼦，⽤F 表⽰，即n 8/1081.1R P C C F ?=式中：Rn C 为氡浓度，3q -?m B ;P C 为⼦体潜能，3-?m J 。 1.2.3环境中氡的来源

环境⼤⽓中的氡的来源是多种多样的，但主要由以下⼋个⽅⾯产⽣：⼤⽓释放、海洋释放、植物和地下⽔的载带、核⼯业领域释放、煤炭的燃烧、天然⽓释放、磷酸盐⼯业和建筑物的释放。Rn 222

来源于a 226R 的衰变，1Bq 的a 226R 每秒钟产⽣q 1026B -?的Rn 222。⾃然

界中， a 226R 的含量的多少取决于铀的含量。铀是⾃然界中⼴泛分布的微量元素，由于⼈类的⽣产实践改变了铀在⾃然界中的分布，氡的来源也变得多样化。第⼆章 氡析出率的测量⽅法现状

随着科学计数的进步，测氡的⽅法和仪器也在不断地完善和提⾼。由最初的电离室法的基础上，⼈们⼜陆续的建⽴了许多新的⽅法并研制了这些⽅法所需的仪器。

⽬前根据采样⽅式的不同,将氡的测量⽅法分为瞬时采样测量、连续采样测量和累积采样测量三⼤类。⽽主要的测量氡浓度的⽅法有电离室法、活性碳吸附法、热释光法、闪烁室法、双滤膜法、径迹蚀刻法、静电扩散法、能谱测量法等等。⽽在测量氡⼦体的⽅法上的发展略慢些。主要还是通过滤膜法收集到氡的衰变⼦体，然后通过测定α能谱测量出氡的⼦体浓度。由测量α环节的不同⼜可划分为多种⽅法。即三点法、三段法、五段法等⽅法。2.1 现存的氡浓度测量⽅法及原理2.1.1 电离室法

电离室法也叫静电计法，是测氡最经典的⽅法。其原理是基于射线对空⽓的电离作⽤。当氡⽓进⼊电离室，氡及其⼦体放出的α射线使空⽓电离，产⽣正负离⼦。电离室的电极吸收积累正电荷，通过与静电计的⽯英丝接触后使其带电，使其成

为带电导体。⽯英丝在外电场的作⽤下发⽣偏转，其偏转的速度与其上的电荷量成正⽐，也就是与氡的浓度成正⽐。通过测出偏转速度就可得知氡的浓度含量。

此⽅法可靠，直接快速，既可以直接收集空⽓样品进⾏测量，也可以使空⽓不断流过测量装置进⾏连续测量，在实验室使⽤可较快地给出氡浓度及其动态变化。电离室法测氡的范围是341104~104-m Bq ，由于范围不够精细，不能⽤于环境测量。2.1.2 活性炭浓缩法

活性炭法是对经典的电离室法的⼀种改良补充。利⽤了活性炭对氡有常温吸附、⾼温释放的特性，把⼤体积空⽓中的氡浓集到⼀起，然后加热解吸并转移⾄电离室中。封闭3h 达到衰变平衡后，利⽤静电计测量电离电流，从⽽求出氡的浓度。

此法可把测量灵敏度提⾼到33-?m Bq ，曾长期⽤来测量氡浓度。在流⽓速度为1m 2~1-?in L 情况下，活性炭吸附氡的效率可达90%以上，但受温湿度的影响较⼤。2.1.3 闪烁室法

闪烁室法原理如下：当氡进⼊闪烁室后，氡及其⼦体衰变产⽣α粒⼦使闪烁壁的ZnS(Ag)产⽣闪光，光电倍增管将产⽣的光讯号转变成电脉冲，经过电⼦学线路把电脉冲放⼤，最后记录下来。可知单位时间内的脉冲数（脉冲计数率）与氡浓度成正⽐，从⽽可确定氡的浓度。

闪烁室法属于相对测量，因⽽要进⾏刻度。此法操作简便，准确度⾼，探测下限低，测氡灵敏度为32107.3-??m Bq 。 2.1.4双滤膜法

双滤膜管的结构即⼀个两端开⼝滤管两边⽤滤膜封⼝。从⼀端抽⽓，抽⽓过程中，⼊⼝滤膜滤掉空⽓中已有的氡⼦体，氡⽓在通过双滤膜管的过程中发⽣衰变⽣成新的⼦体（主要是Po 218），其中的⼀部分为出⼝滤膜所收集。由于氡⼦体的增长遵守固有的积累、衰变规律，所以通过测出⼝滤膜上的α放射性活度就可以确定氡浓度。 2.1.5 径迹蚀刻法

蚀刻径迹法⽤固体径迹探测器，通过测量径迹密度来确定氡浓度，适合于⼤规模本底调查。其原理是使空⽓中的氡⾃由扩散到装有固体径迹探测器的测量杯

中，进⼊测量杯中的氡及衰变⼦体产⽣的α粒⼦照射到固体径迹⽚上，在径迹⽚上因辐射损伤⽽留下潜迹。在实验室经相应的化学试剂蚀刻处理后，使潜迹扩⼤到能在300～500倍的显微镜下直接进⾏观察的径迹。在光学显微镜下或⽤⾃动⽕花计数器作径迹计数，根据径迹密度(每平⽅厘⽶的径迹个数)便可推算出氡⽓浓度。2.1.6 其他⽅法

其他⽅法⼤都是以上测量⽅法的改进、发展或补充，如⽓球法、静电扩散法、活性炭滤纸法。及脉冲电离室法、液氮蒸发法、溶剂萃取法等。

2.2 国内外氡析出率测量仪器⽅法2.2.1 ATD 法测量氡析出率

ATD 法利⽤蚀刻径迹法。可长时间收集被测量场所的氡⽓，克服了因时间变化所带来的影响。除此之外，ATD 法不受环境制约能⼒强、稳定性好、易于⼈规模布放、价格低廉等优点。测量原理

采⽤ATD 法测量表⾯氡析出率，蚀刻⽚径迹密度与Rn 222浓度的时间积分成正⽐=tC E T RnD d

收集杯中的氡浓度可由下式表⽰：(){}1n 1/1t -----=t R D Rn e S V T E λσλ

通过刻度试验可以获得收集杯对氡的灵敏度，表⾯氡析出率的公式简化为：()t /n ?=E R D Rn T E σ

同理可得到⼟壤氡浓度的计算⽅法()t T C R D R ?=n n /σ

式中n R E 为待测表⾯Rn 222的析出率，12--??s m Bq 。n R C 为⼟壤中Rn 222的浓度，3-?m Bq 。D T 为径迹密度，2cm -。C 为收集室中的Rn 222浓度，3-?m Bq 。RnE σ为探测器对表⾯Rn 222

析出率的灵敏度，径迹32/cm --??m s Bq 。Rn σ为探测器对Rn 222的灵敏度，

径迹32/cm --??m s Bq 。S 为收集杯底⾯积，2m -。V 为收集杯体积，3m -。e λ为Rn 222有效衰变常数， 1s -。t 为暴漏时间，s 。2.2.2 RAD7法测量氡析出率

RAD7型氡⽓测量仪携带⽅便、可连续取样测量，由于其使⽤⽅便、性能优良、克服了空⽓湿度对检测结果的影响等原因，在空⽓氧浓度的测量⽅⽽有着⼴泛的使⽤。

通过上图我们可以看出其基本⼯作过程原理。⾸先RAD7测氡仪的采样泵以⼀定的流率抽⼊空⽓。空⽓经⼲燥器、过滤器过滤掉⽔蒸⽓、灰尘等杂质后最终到达引⼊到测量室。测量室的室壁和探测器分别带有正负⾼压，压差在2000V 以。氡衰变后带正点，被探测器所吸引，衰变产⽣的α粒⼦被探测器探测到。由于不同核素衰变产⽣的α粒⼦具有不同能量，它们在探测器中产⽣的电信号幅度也就不同，根据信号幅度、放射性衰变⽅程、测量时间等参数，就可以计算出氡空⽓浓度。第三章Rn Rn 222220、析出率测量⽅法3.1Rn Rn 222220、衰变及⼦体研究Rn Rn 222220、

析出率的测量⽅法，⾸先我们要掌握它们的衰变特性。然后根据它们的衰变产物等研究其测量⽅法。下表是Rn 222及其短寿命⼦体的放射性衰变特性

这是Rn 220及其短寿命⼦体的放射性衰变特性表：

3.2 α能谱法和总α法3.2.1 α能谱法介绍通过总结Rn Rn 222

220、

的衰变产物我们发现，可以从产物α粒⼦的探测⾓度⼊⼿，研究Rn Rn 222220

、测量⽅法。

不同能量的α粒⼦⼊射探测器后, 探测器会产⽣不同幅度的脉冲响应。 多个不同能量的α粒⼦⼊射探测器后便构成α能谱。 理想的α能谱为条状图, 即不同能量的α粒⼦形成的能量峰集中于对应能量道, 不向低能量区域延伸。

在实际的α能谱中,各能量峰会向低能量区域延伸, 峰的过分展开还会使不同的峰重叠在⼀起。 这种现象是由于α粒⼦在⼊射过程中受到各种因素影响⽽

损失其能量引起的。 这些因素包括源与探测器间空⽓层对α粒⼦的能量衰减、探测器死层对α粒⼦的能量衰减和源本⾝对α粒⼦能量的⾃吸收等。因此为减少α粒⼦能量衰减, α能谱测量多在真空中进⾏。由于α能谱峰的展宽, ⼀定能量的α粒⼦在α能谱上不再对应单⼀能量, ⽽是对应⼀段能量区域。如果要统计⼀定能量的α粒⼦计数, 就需要对α能谱进⾏能量段划分。 另⼀⽅⾯,⾼能α粒⼦会由于能量损失⽽进⼊低能α粒⼦测量段内, 造成低能段α粒⼦计数增加, ⾼能段α粒⼦计数减少, 这对统计各能量段α粒⼦数是不利的, 这种现象被称为峰重叠。进⼊低能段的α粒⼦数与⾼能段α粒⼦数之⽐称为重叠因⼦。 峰重叠在Rn Rn 222220、

⼦体的α能谱测量中会引⼊系统误差。 3.2.2 α能谱法测量Rn Rn 222220、

⼦体⽔平 在α能谱中,不同能量的α粒⼦对应着不同的能量区域, 因此可利⽤α能谱法对α粒⼦的能量进⾏鉴别。⼜由于α放射性核素会衰变放出特征能量的α粒⼦,

所以可通过α能谱进⾏核素鉴别和放射性活度测量。在Rn Rn 222220、

衰变链中, 主要待测⼦体均放出特征能量的α粒⼦, 因此可利⽤α能谱进⾏Rn Rn 222220、

⼦体⽔平测量。α能谱法测量Rn Rn 222220、

⼦体⽔平的全过程如下: ⾸先通过滤膜采样装置以⼀定的流量过滤待测空⽓, 将空⽓中的Rn Rn 222220、

⼦体收集在采样滤膜上。然后将滤膜放⼊α能谱仪, 按⼀定的测量程序如Marts 、Jonassen 测量程序, 在⼏段时间内统计Rn Rn 222220、

⼦体对应的各α 能量峰计数。再联⽴Rn Rn 222220、⼦体的衰变特征⽅程组来求解Rn Rn 222220、⼦体⽔平。 Rn 222⼦体

的特征能量峰包括: RaA( 218Po) 6. 0 MeV 、RaC( 214Po) 7. 69MeV; Rn 220⼦体的特征能量峰包括: ThC( 208Tl)6. 05 MeV、ThC( 212Po ) 8. 78 MeV, 如下图所⽰。 由于峰的展宽, ⼈们将特征峰划分为特征能量段以利于测量。

Rn Rn 222220

、⼦体的测量互不⼲扰。只需要测量出其对应⼦体能量峰值区

域。即在⼀个未知环境下, ⼀⽅⾯只要在对应8. 78 MeV 的Rn 220⼦体道上有计数存在, 就可以判定环境中有Rn 220⼦体存在,再通过1~ 2 ⼩时的监测就可以得出Rn 220⼦体浓度； 另⼀⽅⾯⽆论环境中有⽆Rn 220⼦体存在, 它都可以在30min 内获得Rn 222⼦体测量结果。α能谱法测量Rn Rn 222220、

⼦体在理想情况下可通过不同的能量道获得Rn Rn 222220、

⼦体浓度, 即获得⾼准确度的Rn 222⼦体浓度测量结果所需时间仍为纯Rn 222⼦体环境所需时间, 同样获得⾼准确度的Rn 220

⼦体浓度测量结果也仍为纯Rn 220⼦体环境下所需时间。

α能谱法也存在着⼀些缺陷与不⾜，⼀是测量仪器⽐较复杂，需要⼀系列电⼦设备仪器，α谱仪对能量分辨率有⼀定要求，并且需要定期进⾏能量刻度，否则将会出现能量偏移等偏差。⼆是α能谱本⾝可能会出现能量峰叠加现象，造成Rn Rn 222220

、⼦体特征峰计数偏差。

由于α能谱能够区分来⾃Rn Rn 222220、

衰变系列的不同能量的α 粒⼦, 因此, 它能够甄别Rn Rn 222220、, 实现Rn Rn 222

220、浓度的快速测量。 在静电收集法测量Rn Rn 222220、

过程中, ⼈们通过Rn 222⼦体218Po 的变化情况来推断Rn 222

浓度, 通过Rn 220⼦体216

Po 的变化情况推断Rn 220浓度。3.2.3

Rn Rn 222220

、⼦体α能谱测量与总α法测量的⽐较Rn Rn 222220

、⼦体测量的另⼀类⽅法是总α测量, 如Thomas 三段法、五段法。 总α 测量的Rn Rn 222220

、⼦体取样过程与α能谱法测量相同, 但其测量不对

Rn Rn 222220

、⼦体释放的α粒⼦能量加以区分, 记录Rn Rn 222220、⼦体释

放的所有α粒⼦。总α测量的准确度要⽐α能谱法差,第四章 闪烁室法测量Rn Rn 222220、析出率4.1 闪烁室测量Rn Rn 222220、原理介绍闪烁室测量Rn Rn 222220

、析出率利⽤Rn Rn 222220、半衰期的差异的原理,可以⽤⼀个闪烁室测量Rn Rn 222220

、混合⽓体。当

Rn Rn 222220

、混合⽓体以⼀定的流速经过滤器，过滤后进⼊RnRn 222

220、测量仪的闪烁室时,经5 min 循环后测量仪测量的是Rn Rn 222220

、的总信息。关

闭取样泵并密闭闪烁室,10 min 后则约100%的Rn 222仍然存在,但Rn 220基本衰变完了,只存留长寿命⼦体212Pb 。测量仪测得的是222Rn 和220

Rn ⼦体212Po 的信息。通过计算则可分别确定Rn Rn 222220

、的浓度；也可以等待三个⼩时后，Rn 222及其

⼦体衰变达到平衡，根据Rn 222参考值浓度计算Rn 222的刻度，然后通过进⼀步的计算得出Rn 220的刻度。

本⽂正是根据所后者所提到的原理⽽设计的⼀项实验⽅案。属于流⽓式静态法测量。是⼀种相对测量的范畴，需要⽤已知浓度的标准氡源对装置进⾏刻度。4.2 实验装仪器及连接流⽓静态法测量Rn Rn 222220

、析出率装置见下图。此⽅法的主要仪器是⼀台

FH-463A ⾃动定标器,⼀台FD-125氡220Rn 分析仪,⼀个ST-203闪烁室,⼀台采样泵,⼀个量程5l 以上的流量计,若⼲⾦属套管和橡⽪管。试验条件与流⽓延时法基本相同,使⽤的是同⼀套试验装置,所以仪器参数也是⼀样的。

4.3 实验步骤

1、检验仪器是否正常，按图中所⽰连接装置，注意其密封性；2、对闪烁室进⾏本底测量；

2、调节泵流量⼤⼩，使其控制在5L/min 以上，开启泵，抽⽓2分钟使得Rn Rn 222220

、的混合⽓体进⼊闪烁室以待测量；

3、抽⽓结束后，关闭泵，⽴即开启定标器进⾏测量，测量时间为10分钟，记录数据结果；4、待3⼩时后Rn 222浓度达到平衡，⽤定标器测量其计数；

5、根据所给计数结合Rn 222参考值浓度进⾏计算，得出实验Rn 222的析出率；6、利⽤公式计算得出Rn 220的计数，并根据标准刻度得出Rn 220的析出率。4.4 实验数据计算⽅法

设本底计数为N b ,10分钟测量的总的计数为N,其中N Rn 为Rn 222的计数，N Tn为Rn 220的计数，则有N=N Rn +N Tn -N b

根据标准Rn 222的刻度值计算Rn 222的浓度。设b 'n 'N N N R Rn -=?，

即3⼩时后闪烁室内Rn 222的净计数为Rn 222的计数值减去本底计数。由Rn Rn Rn N C K ?=/得出Rn 222

的刻度，然后与标准值进⾏⽐对。

计算Rn 220计数b Rn N N N N Tn -?-=?，同理可计算Rn 220的刻度。4.5 实验数据处理

5⽉22⽇测量结果，标准值钍室参考值，9:50~10:30 氡浓度： 410 3-?m Bq钍射⽓浓度：29950 3-?m Bq1号闪烁室

抽⽓循环时计数 停⽌后10分钟

停⽌后10分钟 停⽌后3⼩时